紙張科技化！纖維素奈米紙能做出電子產品？

作者 : 張豐丞，台灣大學森林環境暨資源學系教授

纖維素奈米纖維(Celluouse Nanofibers：CNF)是近年來繼奈米碳管與石墨烯之後最受到矚目的新材料。它的拉伸強度(Tensile Strength)與比模量(Specific Modulus)遠遠大於鋁和不銹鋼，但密度只有鋼的1/5，其剛性(Stiffness)接近於碳纖維、尺寸則與奈米碳管相當，是兼具輕盈與強韌的理想材料。極有希望取代金屬、塑膠、玻璃、碳纖維等材料應用，成為全球產業實現永續環境發展目標的次世代關鍵材料。

根據CNF產業趨勢分析，未來最具有市場商機的兩項創新應用分別為電動車輕量化及固態高效電池。早在2016年起，日本環境省即展開NCV (Nano Cellulose Vehicle)研究專案的推行，採用CNF強化樹脂新材料開發汽車相關零組件，使車輛達到減輕重量目的，並研究輕量化對於能源使用效益之改善效果。

台灣木質生物材料資源豐富、原料來源充沛，具有相當大的優勢發展CNF材料科技，若能盡快布局應用市場的利基發展策略，極有機會在無限商機的CNF產業供應鏈中獲取關鍵地位。閎康科技於本期特別邀請了國內在纖維素奈米材料研究領域的頂尖學者 張豐丞教授，為「科技新航道|合作專欄」撰文介紹CNF材料相關知識技術、及其在軟性電子方面的應用發展概況，與讀者分享此一重要科技領域的學術研究進展。

 傳統紙張退場　化身奈米紙重新登場

紙質材料是人類用於儲存、交換資訊最古老的材料之一，傳統紙張具高度多孔性、粗糙和吸濕性，與大多數塗料懸浮液和印刷油墨相容性低，因此，通常混摻各種非纖維添加劑，以提高強度、平滑度與光學特性，並阻礙液體與氣體滲透。

在紙製程中導入奈米技術，起初只是希望優化加工技術、降低能耗和改善紙張成型，卻意外產出了具有獨特功能的產品。奈米紙可以由多種奈米材料如纖維素奈米材料、奈米碳材、聚合物奈米纖維、金屬氧化物奈米線等，製成超薄片形式的多孔材料，至少一個維度落在1–100 nm範圍內。利用如靜電紡絲、溶液處理、自組裝、簡單的抽氣過濾等技術製作，並透過填充奈米填料、奈米塗層顏料或奈米印刷油墨等添加劑，提高尺寸穩定性和特定性能。

目前已開發許多具有附加功能的奈米紙產品，包括保護用襯紙、低透氣紙、透明紙、超疏水紙、阻燃紙、光催化紙、抗菌紙、導電紙、磁性紙、感測器紙、印刷電子紙、形狀記憶紙，以及用於能量收集和能量存儲的特殊紙等[1]。

電子產業的重大變革—軟性電子產品

近年來軟性電子產品(Flexible electronics)的發展受到各界矚目，被視為是電子產業的重大變革，有別於傳統電子元件使用矽晶圓或玻璃作為基板、搭配蝕刻製程製作，軟性電子裝置利用溶液塗佈或噴印製程，將微電子元件製作在軟性可撓式基板上，使該元件或裝置具可撓曲之特性。

軟性電子產品成本較低，且低溫製程也適合應用於有機薄膜電晶體(OTFT)、有機發光二極體(OLED)以及有機太陽能電池(OSC)等相關電子及光電元件，同時也可用於智慧型軟性電子及光電產品，如：無線射頻辨識標籤、軟性顯示器、平面照明面板、太陽能電源供應系統、無線智慧感測器及穿戴式電子產品等[2]。

傳統電子元件常用基板材料為塑膠、金屬、玻璃等，而塑膠為目前主要可撓式基板材料[3]，常用如聚對苯二甲酸乙二酯(Polyethylene terephthalate；PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(Polyethylene naphthalate；PEN)、聚碳酸酯(Polycarbonate；PC)等[4-5]，但由於塑膠熱膨脹係數與操作溫度低、材料來源不可再生，且不利於印刷，因此還需尋找取代塑膠的良好軟性基板用材[3-5]。

其中，纖維素奈米紙基材具有柔韌性、厚度薄且輕量、豐富的原料儲量等優點，且比其他基材更便宜、更容易加工，再加上纖維素奈米紙可由多種天然木質纖維中提取結構細胞製成，還具備可生物分解等環境友善的特性，因此非常適合未來作為開發軟性電子裝置之基材。

開發纖維素奈米紙需要什麼條件？

纖維素奈米紙的功能源於材料固有特性、添加其他功能性材料，或是在表面進行塗層或元件設計。因此，想要開發功能性纖維素奈米紙，需要了解如何將原料、各種功能性添加材料、製造工藝相互搭配，以提供預期的功能。

一般木質纖維是由纖維素、半纖維素、木質素和抽出物所構成的複合材料，這些化學組成分的比例及其結構，在不同原料種類間有所不同。木材和天然纖維的細胞壁具有多層結構，纖維素微纖維排列於細胞壁中，透過機械與化學處理將細胞壁結構分解至微奈米尺度、成單支或成束的纖維單元，以提取纖維素奈米材料[6]。

圖1為木質纖維與纖維素纖維多層次結構示意圖，其中纖維素微纖維可再區分為結晶區與非結晶區，此種多層次纖維結構，可用多種物理與化學方法，將其分離為不同尺度的纖維後，再加以利用。

圖1：木質纖維與纖維素纖維多層次結構[Dias et al. 2020]。

目前已開發了不同類型的纖維素奈米材料(Cellulose nanomaterials；CNM)，根據其幾何形狀可大略分類為：纖維素微纖維(Cellulose microfibers；CMF)、纖維素奈米纖維(Cellulose nanofiber；CNF)和纖維素奈米微晶(Cellulose nanocrystals；CNC)(或稱纖維素奈米晶鬚，Cellulose nanowhiskers)，這些纖維素奈米材料具親水性、方便改質和具備多種尺度與形態(圖2)。

圖2：不同形式的纖維素纖維：(a) 紙漿纖維；(b)CNFs；(c)CNCs；(d)BC纖維[1]。

纖維素微奈米材料如何生產？

纖維素微奈米材料的生產技術多樣，可採由上而下法(Top-down methods)，如酶水解或機械研磨，或由下而上法(Bottom-up methods)生產，如細菌合成或靜電紡絲。

採Top-down法由植物木質纖維解纖生產纖維素奈米材料，需要經研磨、低溫粉碎或高壓均質化等處理，進行機械分離。經由調節合適壓力與循環數等條件，產生直徑為100nm到1µm、長度從數百µm到1mm的纖維素微纖維；若提高壓力與增加更多循環，則可生產直徑和長度更小的纖維素奈米纖維[7]，但主要缺點是能耗較高。

纖維素奈米微晶則是具有高結晶度和高剛性的棒狀纖維，長寬比相對較低，通常直徑為2–20 nm、長度為100–600 nm[8]，CNCs常由紙漿纖維或微晶纖維素酸水解製成，以硫酸、鹽酸或磷酸等無機酸水解，結合超音波處理去除纖維素纖維的非結晶區。此外，細菌纖維素(Bacterial cellulose, BC)(圖2-d)由細菌生產純且高度結晶的纖維素纖維，也在許多方面有所發展。

這些纖維素材料製成的奈米紙，具備包括低熱膨脹係數、高平滑度、高光學透明度、阻隔性能提升、可表面功能化改質或修飾等優良特性[9]。纖維素奈米材料所形成的交互網路，可產生不同的比表面積和孔隙結構，CNF和CNC膜由於具有複雜的奈米纖維/微晶纏結，可降低氧分子在纖維素奈米紙內的滲透速度，提升氧氣阻隔性[10]。然而，纖維素奈米紙的水蒸氣阻隔性能，因其親水性而降低，需透過表面改質或增加其他添加物改善[11]。

奈米紙的應用潛力—具功能性的特殊紙

纖維素奈米材料具有高表面積、高柔韌性和表面大量羥基，使纖維素奈米紙具有高拉伸強度和高楊氏模量[12]。在傳統紙張中添加纖維素奈米材料可提高表面平滑度，適合作噴墨列印技術的印刷基材；將功能性奈米粒子溶解或分散在溶液中形成功能性墨水，再使用合適技術印刷或塗佈在紙上，可在紙上構建功能應用或裝置。CNF和CNCs的密集堆積，使油墨通過孔隙被吸收，但保留功能性顆粒在紙張表面，並顯示更細的線路與更低的電阻，可以此發展軟性奈米紙電子裝置[13]。

功能性特殊紙可透過多種技術製作，例如將功能性奈米材料溶液沉積於紙基材上，纖維素纖維的OH基可作為錨定點，離子-偶極相互作用使金屬奈米粒子於原位合成，並通過與其表面原子鍵結使其穩定[14]。另一方面，利用逐層(layer-by-layer；LBL)組裝技術，可在纖維素纖維上沉積多層膜，使纖維素纖維浸入聚電解質和奈米粒子膠體溶液中，利用靜電組裝使金屬和金屬氧化物奈米粒子於纖維素纖維上沉積和生長[15-16]。

添加到紙結構中的功能材料類型可為有機或無機材料，而用於開發電子裝置者通常具有導電、半導電或絕緣等電性，利用混搭材料達到理想功能，如將無機奈米粒子與絕緣聚合物結合，可製備具有高介電常數和良好印刷性的絕緣層[17-18]。相較於無機材料，有機奈米材料通常成本較低、更容易通過溶液操作，且有機材料和薄膜結合通常有良好彈性，具有更高的彎曲和拉伸韌性，適合應用於軟性基材。

然而有機奈米材料大多導電性能較差，若需要高導電性，可添加金屬奈米顆粒或金屬前驅物，銀是最常用的金屬，但因價格較高，一些相對低成本的金屬如銅、鎳和鋁，也被應用於紙​​基材研究中。此外，也可將石墨烯或奈米碳管等奈米碳材與纖維素奈米材料結合，研發導電纖維素奈米紙，以導電墨水在紙上印刷電路和製作裝置[19-21]。

使用適當表面活性劑使CNT在水中均勻分散與CNF混合，可產出具高導電性、良好彎曲韌性和高拉伸強度的纖維素奈米紙[22]，已有學者利用石墨烯塗層結合纖維素纖維製成奈米紙，形成的連續網路可以提供高導電性。使用還原氧化石墨烯(Reduced graphene oxide)，搭配CNF以真空抽濾法製備具有夾層結構(RGO/CNF/RGO)的導電奈米紙，使用少量RGO(5%)即有極佳導電性能，圖3為與纖維素奈米材料改質結合製備導電材料之常見方法[23]。

圖3：應用導電材料對纖維素奈米材料改質[23]。

由於纖維素奈米材料尺寸小於可見光波長，因此所製備之奈米紙常具有高透光性，適合研發透明裝置基材。纖維素奈米紙光學特性取決於纖維直徑和填充密度，透過調整結構孔隙率和尺寸可以改變透光率和光學霧度。結合CNF和CNCs調控奈米紙的透射率，增加CNCs含量可降低纖維素奈米紙的光學霧度，並提高其透明度，而高透射率和高霧度是薄膜太陽能電池的理想組合。

若混合纖維素奈米材料和普通纖維素，以60/40比例混合CNF/纖維素，透射率與PE相似，但霧度遠高於PET；另一方面，由TEMPO(2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxyl radical)化學改質CNF (TEMPO-Oxidized cellulose nanofiber；TOCN)所製成的奈米紙，具有更高的透光率與更低的霧度。化學改質後的纖維素奈米紙通常熱穩定性較差，可能影響奈米材料層的燒結和其他後處理加工程序。

能源裝置

由於環境友善特性，纖維素奈米紙在儲能方面應用受到高度矚目，尤其作為電池、超級電容、太陽能與燃料電池等儲能裝置的軟性電極或支撐用基材。其中，結合碳材與纖維素的奈米紙具有輕量、高強度、可撓、可充電、能量密度高等特性[23]。

圖4：導電奈米紙 (a) 纖維素奈米材料和奈米碳材於水中分散；(b)由(a)製成薄膜；(c) 凍乾後製成厚度約200μm導電奈米紙；(d)–(f)奈米紙內部構造[25]。

太陽能電池需要高度透明的基板，但也需要高霧度強化光散射以增加活性材料的吸收，常用的透明基板為玻璃或塑膠。將奈米銀線的導電線路印刷在CNF製成的透明奈米紙上製作太陽能紙電池，發現以傳統紙張列印奈米銀粒子，顆粒易流入孔隙中，而纖維素奈米紙上列印的奈米銀線較窄，效能更好。

另有學者提到CNF和奈米銀線之間的高親和力和高度纏結，使纖維素奈米紙折疊後仍保持其高導電性，讓太陽能紙電池折疊後仍可產生電能；以丙烯酸塗層的纖維素奈米紙作為基材製作鈣鈦礦太陽能電池(Perovskite solar cell)，其功率重量比為0.56W/g，能量轉換效率為4.25%，在彎曲50次後仍保持其效率80%。

若以TEMPO改質纖維素奈米纖維製作透明奈米紙，呈現約96%的高透光度)與約60%的高霧度，若將多層透明奈米紙疊合增加光散射，甚至能提高裝置效率10-20%(圖5)，是作為太陽能電池基板的理想材料。而CNCs具有高光學霧度之特性，以CNCs製成基板用於有機太陽光電裝置，因CNC纖維分布較均勻且表面更平整，成品能量轉換效率高於使用CNF基板。

圖5：以TEMPO改質CNF製作透明奈米紙：(a)普通纖維素紙和(b)透明纖維素奈米紙SEM圖；(c)拉伸試驗；(d)與(e)分別為改質前後纖維結構滑動的模擬；(f) 位能隨相對滑動的能量變化[26]。

軟性電子裝置

纖維素奈米紙用於新世代軟性電子產品的相關發展，已吸引許多研究關注，其表面平滑和具多孔結構，是發展電子裝置的理想選擇。然而，纖維素對電子無導電性，需要適時添加高導電性材料，增加其功能應用。

在CNF奈米紙上製作可折疊的有機記憶體，具有可直接列印、一次性使用等特點；若以纖維素奈米紙作為基材研發傳輸訊號的天線裝置，可用於衛星、電腦或其他無線通訊設備(圖6)。將導電奈米銀線與CNF混合製成高介電複合奈米紙，用於電晶體和天線等電子應用；在纖維素奈米紙上製作高透明OTFT，由於聚合物電介質和纖維素奈米紙間的高結合能力，可改善其物性和電性；在可撓透明的奈米紙上製作MoS₂光電電晶體，其光敏電阻顯示高光輻射率，且開發的裝置具有高透明度。

圖6：(a) 塗層相紙、(b) 普通紙、(c) 纖維素奈米紙上折疊的奈米銀線；(d) 纖維素奈米紙天線在折疊前後的回波損耗[27]。

纖維素奈米紙有望用於高性能的一次性電子產品，如智慧標籤、紙顯示器，以及生物感測器等，且纖維素奈米紙具有良好的熱穩定性和化學耐久性，作為基材製作OTFT，其製程和使用傳統玻璃基材的製程相似[21]。有學者在纖維素奈米紙上以奈米銀顆粒進行裝飾，製作出用於資訊存儲的軟性電阻式非揮發性記憶體；以TOCN製備高透明奈米紙，以可聚合深共熔溶劑(Polymerizable deep eutectic solvent；PDES)單體於紙上原位光聚合，所生成薄膜在以150°彎曲6000次後，仍有極佳導電表現，並以此薄膜製成軟性電致發光裝置(圖7)。

圖7：(a)由CNF與不同導電材料製備的奈米紙(a)及其電導率(b)；(c)(d)為連接LED的CNF/poly(PDES)奈米紙；(f) CNF/poly(PDES)軟性電致發光裝置；(g)(h)為軟性CNF/poly(PDES)電致發光裝置[28]。

感測器及分析裝置

纖維素奈米紙不僅成本低，還具備了被動液體輸送、可生物降解、與化學和生化分子具相容性等特性，因此在檢測生理液體分析物方面已有重大進展，可用於藥物、蛋白質、病毒、細菌、激素和化學污染物等[29]。

相關應用包含塗有ZnO@ZnS核殼(core-shell)奈米粒子的一次性比色紙，可檢測水溶液中銅離子；以及將奈米金粒子加入纖維素奈米紙，研發奈米金粒子比色探針檢測DNase I的生物測定紙，透過靜電作用或不同官能基團之間的偶聯進行反應，用於化學感測[30]；以真空抽濾法將高拉伸壓阻性石墨烯嵌入纖維素奈米紙，製成機械應變感測器；纖維素奈米紙還可透過嫁接在纖維素上的發光稀土顆粒製作透明發光裝置作為離子探針[31]。

其中Giese學者所開發的纖維素奈米紙，在膨脹時顏色會發生快速變化且反應可逆，其親水性有助於液體在裝置中傳輸，多孔結構使其具有更大的活性表面積，提高感測反應速率和靈敏度，適合用於壓力感測、生物感測、光學、功能性薄膜和組織工程等醫療診斷設備應用。

若用於開發醫療監測的奈米紙混合系統(圖8)，可將從感測器收集到的資料，無線傳輸到智慧型手機的應用程式並即時顯示，有機會發展為穿戴式保健監測系統和多功能感應的整合平台。應用於軍事用途方面，可監測人員健康(血壓、心跳、體溫)狀態、人員定位、通信與環境溫度監測等。

圖8：以纖維素奈米紙基材開發之穿戴式整合監控系統[32]。

結語

經過奈米化後的纖維素，可提取出具有輕盈、強韌、環保等特點的纖維素奈米纖維(CNF)，廣泛應用於日常生活中。CNF其密度僅為鐵的1/5，但強度可達鐵的5倍以上，並且比表面積大(>250m2/g)、尺寸穩定性佳(熱變形量僅玻璃的1/50)，是業界公認未來最有機會取代碳纖維，應用潛力無限的新興奈米材料。2019年CNF全球市場約2.9億美元，預期2027年時將可達到10億美元，年成長率約20%。

CNF的未來應用以電動車最受到市場矚目與期待，使用CNF奈米材料來取代原本鋼材或玻璃纖維製作車體，除了具有更優異的散熱特性、以及輕量化帶來的燃油經濟性之外，同時也能使二氧化碳的排放量大幅減少。2021年日本東北大學和Nippon Paper Group共同研究發現，CNF材料本身具有很強的蓄電效果，由於兼具紙質材料的輕薄性，可藉由結構堆疊方式來儲存大量電力，蓄電容量達現行鋰電池的2.5倍，並且無須使用電解液、不含稀有金屬，其不僅耐高溫、安全性強，製造成本也有望低於鋰電池，此將能大幅提升電動車的續航力及安全性，未來將極有機會全面應用在電動車供電模組上。

除此之外，CNF材料還有另一項重要特點，就是將其加工製成薄膜後具有良好的透明性，適合作為透明裝置基材，應用在可展開的大尺寸螢幕或太陽能電池等。一般使用的玻璃基板材料，存在易碎的缺點，而CNF既透明又強韌、且具有可撓性，將可應用在電動車的車體或內裝等流線曲面上，製成大面積外部集能表層(太陽能)，或用以強化其智慧顯示功能(主控螢幕、車窗或擋風玻璃)。再者，由於CNF結構的纖維孔徑尺寸小於病毒，並且比表面積非常大，可用來製作捕捉環境中微小塵埃及有害物質的過濾器，或吸附細微臭味物質的除臭裝置，此對於電動車座艙的空氣清淨維護方面，也將具有創新應用的可能性。

從環境角度來看，目前業者已經能夠成功地從木材及農業工業廢料，例如鳳梨葉、香蕉莖、葡萄柚皮，甚至咖啡渣中提取CNF，成功製作出包括PE、PP、PVC、PS、PMMA、ABS等一般泛用樹脂或工程塑膠的CNF複合材料，不僅使其可生物降解，並也大幅提高其拉伸強度，此研究成果將有望解決傳統塑膠造成的環境汙染問題，引領世界加速邁向綠色永續的美好未來。

CNF是一項幾近完美的木質奈米材料，在產業應用上充滿無限可能。然而欲實現普及應用，CNF量產技術的開發仍必須面對諸多的挑戰，其中關鍵在於如何提高其生產效率及降低成本。由於紙漿中的CNF纖維結合能力極強，通常需要給予極大的能量才可使其均勻分離，這是實現產業化的最大技術瓶頸，另外也會面臨植栽週期較長、樹木濫墾以及製程空污等問題。另外CNF本質具有強烈的親水特性，如何改善防水與延長使用時間，也是能否促成其產業化的重要議題之一。

目前全球CNF的主要供應商有Marusumi Paper、Nippon Paper Group、AsahiKASEI、Daio Paper、CelluComp、CelluForce、Sappi、Borregaard、Engineered Fibers Technology等，其中大部分都是日本企業。日本企業之所以能夠在此領域勝出，主要是因掌握了一項製備CNF原料的關鍵技術，使CNF的實用化有了重大突破。2013年磯貝明教授等人研究發現，一種名為TEMPO的特殊催化劑具有分解CNF纖維的作用，透過TEMPO催化劑使CNF的表面帶電而相互排斥，當該排斥力高於結合力的時候，就能成功分離CNF。2015年磯貝明教授憑藉此重大研究成果，成為了亞洲第一位榮獲有「森林木材科學領域的諾貝爾獎」之稱的馬庫斯-沃倫伯格獎(Marcus Wallenberg Prize)。

各種新興功能性纖維素材料的相關研究都正蓬勃發展，期望最終能實現各種低成本、節能、高生物相容性的功能化產品，成為未來軟性電子產品的主流材料。本篇文章針對纖維素奈米材料的相關製備技術、及其在軟性電子方面的應用發展概況，提供了全面性的介紹，能有效幫助讀者快速地學習了解此一深具未來發展潛力的新興材料科技。本文作者 張豐丞教授目前任職於台大森林環境暨資源學系，其本身學士及碩士修業也是就讀於該系所。張教授在2011年自加拿大不列顛哥倫比亞大學木材科學系取得木材科學博士之後，即回到原台大系所任教，並持續投入纖維素奈米材料領域的研究。其團隊所發表的相關學術期刊及會議論文超過百篇，並且也曾多次執行科技部專案研究計畫，進行奈米微晶纖維素纖維應用於強化複材及過濾材料等方面的關鍵技術開發，是國內少數深具研究木質生物纖維與複合材料經驗的頂尖學者。閎康科技非常榮幸今年度可以和張教授攜手進行產學合作，提供該團隊在纖維素奈米材料研究上所需之完整分析服務。閎康科技擁有完備的檢測設備與專業技術經驗，能全面滿足先進材料研究之各種分析檢測需求。

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本文同步刊登於EDN Taiwan 2022年9月號雜誌